物理科学与工程学院刘易周团队在光磁手征各向异性的研究中取得的进展发表于《物理评论快报》

物理科学与工程学院的刘易周副教授在光磁效应领域取得突破，与上海交通大学车顺爱教授课题组合作，通过精确的实时含时密度泛函理论揭示了手性金纳米结构中光磁手征各向异性的微观机制，为理解手性量子材料的自旋动力学提供了新视角。该成果以“Photomagnetic-Chiral Anisotropy Mediated by Chirality-Driven Asymmetric Spin Splitting”为题发表在《物理评论快报》（Physical Review Letters）上。

光磁效应作为光学与磁学的交叉领域，因其在超快磁性调控、固态光磁器件等方面的应用一直备受关注。传统贵金属如Au等由于其高对称性的晶体结构，难以产生显著的光磁效应。然而，在引入结构手性后，情况发生了变化：例如，手性诱导的自旋选择性（chirality-induced spin selectivity,CISS），它是指当施加一个外加偏压时电流（或电子束）通过一个具有手性结构的材料后，透射电流（或电子束）表现出自旋极化特性。那么，如果我们把外偏压替换成光激发会发生什么？材料的结构手性在光-电子相互作用过程中会扮演着什么样的角色呢？它与传统的基于直流电的CISS效应有怎样的区别？

通过实时含时密度泛函精确模拟，我们发现当激光照射在手性Au纳米链上时，Au纳米链的电子通过带间跃迁能够产生显著的光磁效应，并且手性相反的Au纳米链产生的光磁效应符号相反，此即所谓光磁手征各向异性（Photomagnetic Chiral Anisotropy, PMChA），如图1所示。

图 1 PMChA的微观过程可以分三步理解：首先，Au纳米链由于其结构手性产生轨道角动量（Lz）-动量（k）锁定的电子能带结构，且相反手性的Au纳米链其轨道角动量相反，如图（a）、（d）所示；其次，在Au纳米链的强自旋轨道耦合（spin-orbit coupling，SOC）HSOC=λL⋅S，Au纳米链的能带发生自旋劈裂，形成自旋-动量锁定的能带；最后，在外加光（hν）作用下，电子发生带间跃迁，动量接近入射光子动量处的吸收起主导作用，从而产生净磁性。

此外，我们还发现PMChA所诱导的磁性要比传统的CISS效应大若干个数量级，如图2所示。这种数量级上的差距是由于CISS效应通常来自于电子的带内跃迁，同一条能带相邻k点处的自旋差别往往不大；而PMChA则主要来自于电子的带间跃迁，不同能带在同一k点处的自旋差别可以很大。

图 2 RT-TDDFT计算得到的Au纳米链的时间依赖磁响应。（a）-（c）在外偏压下，由于CISS效应所产生的磁响应。（a）、（b）、（c）分别对应左手性、右手性、无手性的Au纳米链。（d）-（f）在外加光作用下，由于PMChA所产生的磁响应。（d）、（e）、（f）分别对应左手性、右手性、无手性的Au纳米链。PMChA在手性Au纳米链中所诱导的磁性要远大于传统CISS。

论文的第一作者为上海交通大学的博士生欧阳天威与苏航，通讯作者为上海交通大学的车顺爱教授、方宇熙博士以及同济大学的刘易周副教授。上海交通大学的张皖宁同学以及同济大学的段莹莹教授也参与该工作并作出重要贡献。该研究的同济刘易周团队得到了科技部科技创新2030重大项目（2023ZD0300500）、国家自然科学基金委项目(12404279)以及上海市科委浦江人才项目（23PJ1413000）的资助。

论文链接：https://journals.aps.org/prl/pdf/10.1103/llys-8b4p