2022年4月4日，物理科学与工程学院声子学与热能科学研究中心陈杰教授课题组在期刊Physical Review B 上发表了题为“Enhancement of the lattice thermal conductivity of two-dimensional functionalized MXenes by inversion symmetry breaking”的研究论文。（2022级博士生鲁爽为论文第一作者，陈杰教授为论文通讯作者。
近年来，研究人员发现晶体的对称性对材料的热输运具有重要影响。例如由于镜面对称性的存在限制了石墨烯ZA模式的三声子散射，使得石墨烯的ZA模式对热导率的贡献超过80%。在双层的砷化硼中类似的现象也被观测到，对称性引起的散射定则使得ZA模式对其热导率起着主导作用。然而，对称性的破坏同时也会影响材料本身的稳定性。对于共价键结合的材料例如石墨烯，双层砷化硼等体系，对称性的改变对体系本身的稳定性影响比较弱，但是对于离子键结合的材料，对称性导致的散射定则是否会显著影响热导率缺乏足够的探索。
最近有研究发现表面功能化的MXene存在两种相，一种具有中心对称性（高对称相），另一种则没有中心对称性（非对称相），同时，这两种相都是离子键为主导。本工作以Ta2CS2 的两种相为例，本工作通过结合第一性计算与求解玻尔兹曼输运方程，发现高对称相的Ta2CS2的热导率比低对称相的Ta2CS2的热导率低一个量级，这与通常的认知相反。通过分析两种材料的简谐性质和非谐性质，我们发现中心对称性的破坏几乎不影响材料的简谐性质，但是显著影响了其非谐性质，导致两种相的声子寿命存在量级的差异。进一步的分析表明电荷在原子间的重新分布是非谐性改变的主要原因，对称性的改变导致不同偏振的声子之间耦合程度的改变也是导致这一现象出现的原因。
这项工作表明，对于离子键结合的材料，对称性引起的散射定则对热导率影响比较弱，非谐性质的改变是其热导率变化的主要因素，这与共价键结合的材料有着明显区别。同时，表面功能化的MXene具有铁电性，外电场可以诱导其相变，其两种相之间的热导率的巨大差异有望使得其可以作为一种热开关。
该项工作得到了国家自然科学基金，国家重点研究发展计划和上海市科学技术委员会的支持。
论文链接：https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.105.165301
图(a) (b) 不同对称性的Ta2CS2的结构示意图；图(c) 高对称相的Ta2CS2与低对称相的Ta2CS2在不同温度下的热导率；图(d) 高对称相的Ta2CS2与低对称相的Ta2CS2不同支的声子寿命的比较。
