近年来，由于声子的波粒二象性，周期性超晶格中热输运行为引起了人们的关注。例如，超晶格中非相干到相干声子输运转变的现象，以及由于声子干涉效应导致的全透射和全反射现象等。在同等长度和界面密度的多层结构中，完美的周期性超晶格通常被认为是导热能力最佳的结构，因为在周期性超晶格中引入无序度后，会导致安德森局域化从而抑制相干声子输运，最终降低热导率。
在这项工作中，我们运用非平衡态分子动力学模拟以及机器学习算法，探索了在多层结构中是否存在比完美周期性超晶格热导率更高的结构。本工作研究了三种多层结构的热输运性质：（1）完美的周期性超晶格SL（见图1（a）），（2）由两种不同周期超晶格拼接而成的准周期性超晶格2SL（见图1（b）），（3）在2SL结构中引入无序排列后形成的多层结构RML（见图1（c））。基于Lennard-Jones模型，我们首先重现了实验上观测到的周期性超晶格SL热导率κ随周期P0的非单调变化，转变周期Pt为8 UC，如图2（a）所示，反映了声子输运从非相干到相干输运的转变。
图1. 三种多层结构以及非平衡态分子动力学模拟设置。（a）SL结构。（b）由两种SL拼接而成的2SL结构。（c）在2SL结构中引入无序度后获得的RML结构。（d）非平衡态分子动力学模拟设置。
在整个设计空间中，所有多层结构可分为三类：(i) P0 = Pt, (ii) P0 < Pt , (iii) P0 > Pt。以第一类P0 = Pt为例（见图2（b）），我们模拟发现存在大量的2SL结构热导率大于SL（紫色虚线），最多甚至可以高出193%。对于每个特定的P1，2SL的热导率会随着R1的增加而单调增加。这是由于在界面密度不变的情况下，R1增加后左侧区域中形成了更多的相干声子，同时右侧区域由于界面数减少导致了非相干声子界面散射减弱。此外，当P1增加后，2SL热导率相对于SL的增量会减小。对于RML结构，由于出现安德森局域化，其热导率会小于相应的2SL结构。但是有趣的是，尽管存在安德森局域化，这种基于2SL构建的RML热导率仍然可以高于SL。类似地，作者在其他两种情况下(P0 < Pt 和P0 > Pt)同样也发现了存在大量的非周期性结构（2SL和RML）具有比周期性SL结构更高的热导率。此外，作者从声子透射谱的角度给出了机理分析，并且证实了这种热导率反常增加的现象在不同温度下都存在。
图2.（a）P0-κ 关系，图中转变周期Pt为8 UC。（b）2SL结构中左侧区域占比R1与等效热导率的关系。紫色虚线代表这些结构对应的SL结构热导率。
为了验证上述结果的普适性，作者进一步采用机器学习方法GBDT遍历了整个设计空间，发现上述热导率反常提升的现象在整个设计空间都存在。当SL结构的周期P0接近转变周期Pt时，2SL结构的热导率增长率会变得更加显著。此外，2SL结构在P1 <Pt情况下是提升热导率的最优选择。
本工作提出了一种通过重新设计界面排列和利用相干声子输运来增强多层结构中热输运的新策略，主要研究亮点如下:
（1） 突破了完美周期性超晶格SL结构具有最优热导率的传统认知，发现了大量非周期性多层结构（2SL和RML）具有比SL结构更高的热导率。
（2） 结合机器学习算法对全体设计空间进行了遍历，并总结出了通过调控声子波粒二象性来提高多层结构热导率的的普适方案。
参考文献
