近日，我校物理学院陈杰教授团队在物理类期刊《Journal of Physics: Condensed Matter》上发表了题为“Phonon Mode at interface and its impact on interfacial thermal transport”的综述文章，系统回顾了界面声子模式及其在界面热输运中的作用，从理论和实验的角度详细介绍了该领域的最新研究进展。
微纳米器件在现代科技中得到广泛应用，器件的微型化导致界面数量显著增加，这些界面在器件的热传导中起着关键作用，使得热管理问题变得尤为重要。1941年，Kapitza发现了液体和固体界面处的温度跳跃现象，揭示了界面热阻（ITR）的出现，这一发现开启了界面热输运研究的新篇章。由于声子是半导体和绝缘体中的主要热载体，研究声子在不同界面和低维材料中的行为显得尤为重要。晶格失配和对称性的破坏会导致界面处新的声子模式，即界面声子模式的产生。这些模式与体材料中的本征声子模式表现出不同的行为，特别是在高密度界面情况下，这些模式会对对器件的热性能产生显著影响。
界面热输运的研究可以追溯到上个世纪。最初的连续电介质模型、声学失配模型、扩散失配模型都基于弹性过程假设，并且不能考虑真实的界面细节。因此，能够更好地捕捉晶格振动和原子排布的原子尺度模拟方法，如分子动力学（molecular dynamics, MD），晶格动力学（lattice dynamics, LD），原子格林函数（atomic Green’s function, AGF）等，开始被广泛应用于界面热输运研究。通过分子动力学模拟得到的原子信息，研究人员利用傅里叶变换计算了原子态密度（phonon density of states, PDOS）和原子振动能量谱（spectral energy density, SED）。如图1所示，以最经典的Si/Ge界面为例，研究表明在界面处存在与体材料本征声子模式完全不同的新声子模式。
图1. Si/Ge界面的计算。(a) 理想Si/Ge锐界面示意图。(b) 理想Si/Ge锐界面沿垂直于界面方向在不同位置的 PDOS。每个原子层与界面的距离标注右侧。 (c)-(d) 分别为 Si/Ge/Si 异质结中表面 Si 原子和表面 Ge 原子的 SED。(e)-(f) 分别为Si原子和 Ge 原子的 SED。
进一步的晶格动力学计算通过对振动模式本征矢的空间位置划分，如图2(a)所示。在此基础上的声子态密度计算表明了界面声子模式只占体系总声子模式的很小一部分，并且只出现在几个特定的频率，结果如图2(b)所示。
图 2. (a) 两个晶格匹配、质量不匹配的 LJ 固体界面模态的本征矢分布示意图。 (b) 两个晶格匹配、质量不匹配的 LJ 固体界面上四种模态的状态密度（DoS）。
随后，在理论模拟的基础上，实验研究工作在实际体系中观测到了界面声子模式的存在。如图3(a)所示，拉曼散射光谱（Raman scattering spectroscopy）观测到了在Si/Ge界面处出现的全新的吸收峰。此外，基于扫描投射电子显微镜（scanning transmission electron microscopy, STEM）的发展，研究人员利用电子损失能谱（electron energy-loss spectroscopy, EELS）直接观测到了在diamond/c-BN界面的处出现的界面声子模式。相同的结果也在AlN/Si 界面处被观测到，如图3(c)所示。
图 3. 界面声子模式的实验观测。(a) Si/Ge界面、片状块体Ge和片状块体Si片的拉曼光谱。在块体Ge 与块体 Si 上看不到来自界面的 11.3-12.2 THz左右的明显拉曼峰。 (b) AlN/Si 界面原子结构的 HAADF 图像。(c) 利用 EELS 绘制整个界面的声子谱图。
研究表明，在界面处的非弹性声子输运过程对于界面热输运的贡献不可忽略，基于弹性过程的AGF模拟结果与实验测量结果有较大的差距。随后，通过结合力常数矩阵对原子受力进行泰勒展开，研究人员发现界面处的非弹性过程对于高温下的界面热输运有不可忽略的贡献。随后的研究表明，界面声子模式在界面的非弹性热输运过程中起到重要的作用。界面声子模式为界面两侧材料中的本征声子模式提供了桥梁，使得两侧原本不匹配的声子模式能够顺利的跨过界面进行输运。因此，虽然界面声子模式在体系的声子模式中占比极低，但依然为界面热输运提供了较大的贡献。
最后，基于对界面非弹性热输运和界面声子模式的研究，影响界面声子模式和热输运过程的因素也被回顾和比较。提高温度能够激发更高频的声子模式，因此在高温下非弹性输运过程会得到增强。界面处的原子混合能够降低界面两侧材料的不匹配度，提供更多的界面声子模式，从而增强界面的热输运。但是，界面的原子混合在提供更多的界面声子模式的同时也会增强声子散射，因此对于不同的原子混合程度以及不同材料组成的界面，界面原子混合会带来不同的结果。此外，在金属材料中，由于电子也是热输运的载体，界面处存在电子-声子相互作用和极化子。多粒子间的相互作用使得界面声子模式的产生和作用成为一个更加复杂的问题，是目前研究的重点方向之一。
这项工作总结了近年来界面声子模式及其热输运性能的最新研究进展，提出了针对界面声子模式的前瞻性研究方向和热点，对低维纳米材料中界面声子调控及热管理具有重要意义。同济大学2021级博士生单淑玥为论文第一作者，陈杰教授、张忠卫助理教授为论文共同通讯作者。该项工作发表在J. Phys.: Condens. Matter 36, 423001 (2024), 得到了国家自然科学基金、上海市科委和上海市教委项目的支持。
论文链接：https://iopscience.iop.org/article/10.1088/1361-648X/ad5fd7
